Armendáriz nejčastěji hrál prohnané, občas cynické postavy, které obdařoval vtipem a charismatem. V roce 2005 si zahrál guvernéra Rileyho v Legendě o Zorrovi s Antoniem Banderasem a Catherinou Zeta-Jonesovou. Role měl také ve filmu Přistěhovalec z roku 1989 či Tenkrát v Mexiku z roku 2003.
Objevil se rovněž v bondovce Povolení zabíjet (1989) – 26 let poté, co si jeho otec, rovněž známý herec, zahrál se Seanem Connerym v bondovce Srdečné pozdravy z Ruska.
Celkem Armendáriz hrál ve více než 140 filmech v Mexiku i v zahraničí. Úřad mexického prezidenta Felipeho Calderóna vydal k jeho smrti prohlášení, v němž želí odchodu "velkého herce, který měl dobrý ohlas doma v Mexiku i v cizině".
